ReMiLab
In diesen Labor werden Dynamiken in wechselwirkenden Rydbergsystemen sowie neuartige Trilobite Moleküle untersucht. Bei einem Rydbergatom befindet sich ein oder mehrere Elektronen in einem sehr hochangereten Zustand, wodurch diese bis zu 10.000-mal größer sind als Grundzustandsatome. Dadurch sind Rydbergatome sehr sensitiv auf äußere Einflüsse wie elektrische- oder magnetische Felder. Diese Sensitivität führt auch zu einer starken Wechselwirkung über große Distanzen, welche entweder anziehend oder abstoßend sein kann. Die daraus resultierenden Bewegungen können mit unserem einzigartigen Impulsspektrometer, was den vollstädigen dreidimensionalen Impuls bestimmt, untersucht werden.
Aktuelle Forschung
Weiterhin werden inelastische Stöße zwischen Grund- und Rydbergatomen untersucht. Bei diesen Stößen konnte erstmals beobachtet werden, dass sich der Zustand des Rydbergatoms über einen großen Bereich ändert. Die freiwerdende Energie aus dem Übergang in ein energetisch tieferliegenden Zustand geht dabei in kinetische Energy beider Stoßpartner über. Durch die Messung des Impulses ist eine zustandsaufgelöste Messung der inelastischen Stöße möglich. Diese zustandsändernden Kollisionen bilden einen dominierenden Zerfallskanal bei sogenannten ultralangreichweitige Rydbergmolekülen.
Diese Art von Rydbergmolekülen bestehen aus einem Rydbergatom und mindestens einem Grundzustandsatom, bei der sich die Bindung von jeglicher, aus der Chemie bekannten, Bindungsarten unterscheidet. Das Grundzustandsatom wird durch eine Streuwechselwirkung mit dem Rydbergelektron an das Rydbergatom gebunden. Eine neuartige Klasse von Rydbergmolekülen bilden die sogenannten Trilobite Moleküle. Bei diesen Molekülen führt die Mischung von hohen Drehimpulszuständen zu einer hohen Aufenhaltswahrscheinlichkeit des Elektrons in der Nähe des Grundszstandsatoms. Dadurch liegt der Ladungsschwerpunkt nicht zusammen, wodurch Trilobite Moleküle die höhsten je gemessenen permaneten elektrischen Dipolmomente besitzen. Somit sind diese Art von Molekülen interessant für stark korrelierte Vielteilchensysteme oder Quantencomputer. Weiterhin lässt sich damit die fundamentale Streueigenschaft des Elektrons bei extem geringer Energie untersuchen.
Technisches
In diesem Experiment wird eine ultrakalte Gaswolke aus Rubidiumatomen mittels Laserkühlung erzeugt. Um die Dichte der Atomwolke zu erhöhen werden zirka 100.000 Atome in eine gekreuzte Dipolfalle, mit einer maximalen Dichte von 1013 Atomen pro cm3, überführt. Dafür wird ein sehr gutes Vakuum von 10-10 mbar benötigt, welches durch zwei Ionengetterpumpen, einem NEG-Element und einer Titan-Sublimationspumpe erreicht wird. Eine Besonderheit von unserem Aufbau ist die Rydberganregung mittels drei Photonen. Damit lassen sich neben P auch schwer erreichbare F Drehimpulszustände anregen. Es stehen verschiedenen Lasersysteme zur Verfügung, welche mit unterschiedlichen Methoden, wie beispielsweise der dopplerfreie Sättigungsspektroskopie, einem ultrastabielen Hoch-Finesse Resonator oder einem Frequenzkamm, stabilisiert werden. Um die Impulse bestimmen zu können, müssen die Rydbergatome oder Moleküle ionisiert werden, was mithilfe eines kurzen CO2 Laserpuls durchgeführt wird. Dabei wird ausgenutzt, dass Photonen trotz hoher Energie nur einen sehr geringen Impuls besitzen, wodurch der initiale Impuls des Atoms nicht verfälscht wird. In einerm schwachen, homogenen elektrischen Feld in Wiley-McLaren Konfiguration werden die Ionen auf einen orts- und zeitaufgelösten Detektor, welcher aus einer Multikanalplatte (eng. Multi channel plate, MCP) und einem Deley-Line-Detekor besteht, beschleunigt. Daraus kann dreidimensionale Impuls des Atoms im Moment der Ionisation bestimmt werden. Zusätzlich können die Elektronen auf der gegenüberligenden Seite mit einem Kanalelektronenvervielfacher detektiert werden, was eine Koinzidenzmessung ermöglicht.
Laborteam
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Gebäude 46
Raum 485
Veröffentlichungen
Markus Exner, Rohan Srikumar, Richard Blättner, Peter Schmelcher, H. R. Sadeghpour, Matthew T. Eiles, Herwig Ott
„Observation of spin singlet butterfly Rydberg molecules in an ultracold atomic Rb gas“
We report the observation of spin-singlet ultra-long range Rydberg butterfly molecules consisting of a ground-state atom bound to a Rydberg atom by P-wave scattering of 87Rb Rydberg electrons from 87Rb(5s) atoms. A three-photon excitation scheme enables the photoassociation of these molecules by weakly admixing Rb(18f7/2) states. The measured binding energies, kilo-Debye permanent electric dipole moments, and lifetimes are in excellent agreement with theory. Two long-lived vibrational levels, red detuned from the Rb(18f7/2) threshold, are observed. This experiment is a foundational step in the production of ultra-cold anions and heavy Rydberg ion-pair systems.
Markus Exner, Rohan Srikumar, Richard Blättner, Matthew T. Eiles, Peter Schmelcher, Herwig Ott
„High Precision Spectroscopy of Trilobite Rydberg Molecules“
Phys. Rev. Lett. 134, 223401 (2025)
We perform three-photon photoassociation to obtain high resolution spectra of 87Rb trilobite dimers for the principal quantum numbers 𝑛 =22, 24, 25, 26, and 27. The large binding energy of the molecules in combination with a relative spectroscopic resolution of 10−4 provides a rigorous benchmark for existing theoretical models. A recently developed Green’s function framework, which circumvents the convergence issues that afflicted previous studies, is employed to theoretically reproduce the vibrational spectrum of the molecule with high accuracy. The relatively large molecular binding energy is primarily determined by the low-energy 𝑆-wave electron-atom scattering length, thereby allowing us to extract the 3𝑆1 scattering phase shift with unprecedented accuracy, at low-energy regimes inaccessible to free electrons.
Rohan Srikumar, Markus Exner, Richard Blättner, Peter Schmelcher, Matthew T. Eiles, Herwig Ott
„Vibrationally highly excited trilobite molecules stabilized by non-adiabatic coupling“
Phys. Rev. Research 7, 043103 (2025)
We report on the observation of highly excited (𝜈∼100) vibrational states of a trilobite ultralong-range Rydberg molecule in 87Rb. These states manifest spectroscopically in a regularly spaced series of peaks red-detuned from the 25𝑓7/2 dissociation threshold. The existence and observed stability of these states require the almost complete suppression of the adiabatic decay pathway induced by the 𝑃-wave shape resonance of Rb. This stabilization is predicted to occur only for certain Rydberg levels where the avoided crossing between trilobite and 𝑃-wave-dominated butterfly potential energy curves nearly vanishes, allowing the vibrational states to diabatically traverse the crossing with almost unit probability. This is the first direct measurement of beyond-Born-Oppenheimer physics in long-range Rydberg molecules, and paves the way for future experiments to access and manipulate wave packets formed from high-lying vibrational states.
Max Althön, Markus Exner, Richard Blättner and Herwig Ott
„Exploring the vibrational series of pure trilobite Rydberg molecules“
Nature Communications 14, 8108 (2023)
In trilobite Rydberg molecules, an atom in the ground state is bound by electron-atom scattering to a Rydberg electron that is in a superposition of high angular momentum states. This results in a homonuclear molecule with a permanent electric dipole moment in the kilo-debye range. Trilobite molecules have previously been observed only with admixtures of low-l states. Here we report on the observation of two vibrational series of pure trilobite Rubidium-Rydberg molecules that are nearly equidistant. They are produced by three-photon photoassociation and lie energetically more than 15 GHz below the atomic 22F state of rubidium. We show that these states can be used to measure the electron-atom scattering length at low energies in order to benchmark current theoretical calculations. In addition to measuring their kilo-Debye dipole moments, we also show that the molecular lifetime is increased compared to the 22F state due to the high-l character. The observation of an equidistant series of vibrational states opens the way to observe coherent molecular wave packet dynamics.
Philipp Geppert, Max Althön, Daniel Fichtner and Herwig Ott
„Diffusive-like redistribution in state-changing collisions between Rydberg atoms and ground state atoms“
Nature Communications 12, 3900 (2021)
Exploring the dynamics of inelastic and reactive collisions on the quantum level is a fundamental goal in quantum chemistry. Such collisions are of particular importance in connection with Rydberg atoms in dense environments since they may considerably influence both the lifetime and the quantum state of the scattered Rydberg atoms. Here, we report on the study of state-changing collisions between Rydberg atoms and ground state atoms. We employ high-resolution momentum spectroscopy to identify the final states. In contrast to previous studies, we find that the outcome of such collisions is not limited to a single hydrogenic manifold. We observe a redistribution of population over a wide range of final states. We also find that even the decay to states with the same angular momentum quantum number as the initial state, but different principal quantum number is possible. We model the underlying physical process in the framework of a short-lived Rydberg quasi-molecular complex, where a charge exchange process gives rise to an oscillating electric field that causes transitions within the Rydberg manifold. The distribution of final states shows a diffusive-like behavior.